La biblioteca di Arcetri, detta del collegio teologico, fu messa insieme nel corso di quasi quattro secoli (a partire dal 1619) soprattutto per servire alle esigenze della casa di formazione teologica della Provincia toscana.

Attualmente la biblioteca ospita circa 25.000 volumi, prevalentemente di teologia e spiritualità ed è abbonata a una quarantina di riviste. Il fondo antico (fino al 1800) conta circa 1500 pubblicazioni (molte delle quali ovviamente in più volumi). Gli incunaboli sono 3, le cinquecentine 170.

Il fondo antico comprende libri provenienti da S. Paolino e dal convento di S. Michele di Siena. Dopo la chiusura del convento di S. Francesco in Prato (1999), è giunto ad Arcetri anche il fondo antico di quella biblioteca.